到京之初，同蔡和森等不知疲倦在日夜奔波，从事赴法勤工俭学的组织工作。如制ๆ定计划，筹措经费，请人介绍勤工俭学的况，多方设法在北京、保定、蠡县开办留แ法预备班，迎接并安排第二批湖南青年三十多人进保定留法预ไ备班等等。蔡ກ和森去河北蠡县进留แ法预备班后，留在北京主持湖南青年赴法勤工俭学工作，统筹全局。罗学瓒在家信中写道：毛润之“此次在长沙招致同学来此，组织预备班，出力甚多，才智学业，均为同学所佩服”。当时，很多进步人士对等领ๆ导的湖南赴法勤工俭学运动十分赞赏，湖南的报纸也称赞这次运动是“吾湘的生机”。
在北京生活拮据，因无费用来源，急于谋个ฐ职业。10月间经杨昌济介绍，他认识了北京大学图书馆主任李大钊ฦ，征得蔡元培的同意，被安排在图书馆当助理员，负责新到เ报刊和阅览人姓名的登记工作，月薪八块大洋。在这里，他通过管理报刊â之便，阅读了大量新出版的报纸和杂志，汲取了许多新า鲜知识；他从阅览人中结识了一些名流学者，特别ี是认识了一些新文化运动的领导者。当时，他除经常拜访杨昌济、黎锦熙ກ之外，还拜访了陈独秀、胡适、蔡元培、陶孟和等知名人士，同他们交谈学术、人生、时事、新า思潮等各种问题。他同一些进步青年像邓中夏、罗章龙等，保持着密切的来往。他利ำ用北京大学的有利条件，除经常旁听他感兴趣的课以外，还参加了哲学研究会、新闻学研究会以及平民教育讲演团的活动。新闻研究会由《京报》总编辑邵飘萍主讲新า闻工作的理论与实践。曾多次拜访邵ๅ飘萍，在新闻理论知识方面得到了邵ๅ飘萍的许多教益，这对他后来主ว编《湘江评论》等刊物，产生了积极的影响。这期间，他阅读了一些关于无政府主ว义的小册子，受到一定的影响，赞同一些无政府主ว义的主张。由于工作关系，他经常向李大钊质疑和请教，阅读了李大钊表的歌颂十月革命和宣传马克思主义的《庶民的胜利》、《布尔什维主义的胜利》等文章，参加了李大钊ฦ组织的学生研讨各种新思潮的活动。在李大钊的带动和帮助下，孜孜钻研了当时图书馆收藏的马克思主ว义书籍，“迅地朝着马克思主义的方แ向展”。他后来回顾自己้青少年时代探索真理的经历时说：我读了六年孔夫子的书，又读了七年资本主义แ的书，到19年才读马列主义。
当时湖南赴法勤工ื俭学的青年，有一部分人安排到设在长辛店铁路工ื厂的留法预备班，进行半工ื半读。为了解决这批青年去法国的路费问题，在19年冬和191้9๗年春，曾两次来到长辛店机车车辆厂，乘๖便深入这个有数千产业工人的大工ื业企业进行调查。当年在长辛店机车车辆厂留法预ไ备班的学员何长工后来回忆说：“深入了解长辛店工厂和工ื人的生产和生活状况”，“在职工中ณ寻东问西地，从生产细节到工厂范围、方针，从整个ฐ工厂的利益到职工ื们的个人生活，做了详尽的调查”，“他掌握长辛店工人的况，特别是当时职工的生活况都非常详细”。
1919年月，偕同赴法勤工俭学的湖南青年离京抵沪。在上海的二十多天中ณ，他接连两次参加赴法留学学生欢送会，随后又两ä次到เ码头送别。积极组织一大批湖南青年赴法勤工俭学，自己却留在国内。是主张出洋留学的，曾计划赴俄求学，但迟迟未付诸实施ๅ。对此，他曾解释说：“我觉得我对自己的国家还了解得不够，我把时间花在中国会更有益处。”
同年月，回到长沙。当时正临近五四运动，在这种形势下，他“就更加直接地投身到政治中去”。经学友和新民学会会员周世钊ฦ推荐，他到修业小学任历史教员。除教书外，其余的时间都用于开展革命活动。他约集在长沙的新า民学会会员到เ楚怡学校开会，在会上他分析了第一次世界大战后的国际局势，介绍了南北军阀混战的况，说明了在新思潮激荡下中国人民新觉醒的事实，并对如何深入群众，组织力量，准备迎接革命风暴的到เ来，提出了自己的意见。五四运动爆后，以新民学会为核心，组织和领导了湖南各阶层人民的反帝反封建的爱国运动。当北京学生联合会派出的代表邓中ณ夏到เ长沙后，召开新า民学会会员会议，请邓中夏在会上介绍北京反帝爱国运动的况，并提出组织湖南学生联合会和动学生总罢课以响应北京学生的爱国行动，得到会员们的一致赞同。随后，把大部ຖ分时间用在学生的政治活动上。他亲拟传单，带领其他学生会员，到长沙各校进行串连动。经过联络和协商，湖南省学生联合会在月底成立，会长是新民学会会员彭璜，是这个学生组织的实际领导者。省学联成立后，冲破湖南军阀张敬尧的重重阻挠，立即动了全省学生的总罢课。和成群结队的学生一起，涌ไ向街头进行爱国宣传，并积极开展要求废除二十一条，惩办卖国贼，誓死夺回青岛，坚决抵制日货等爱国活动。不久ื，全省普遍地开展了抵制日货运动，长沙人民还举行了烧毁日货示威แ游行。当时，长沙还成立了湖南各界联合会、湖南救国十一人团联合筹备会、教职工联合会等爱国组织，同这些组织都有联系。